Em setembro de 1990, realiza mostras individuais no Paço Imperial (RJ), apresentando 20 telas de grandes dimensões, e na Galeria Ipanema (RJ). Por ocasião desta exposição, o crítico Paulo Sergio Duarte escreve o texto “Uma noite matriz do dia”, no qual se refere à dupla direção tomada pela pintura atual do artista:
“O processo de trabalho de Vergara se encontra num momento onde sua pintura se expande, ao mesmo tempo, em duas direções diametralmente opostas. De um lado, o elogio da transparência na comemoração do fato plástico, de outro, uma expressividade impregnada a partir da própria matéria que na sua opacidade sombria apresenta um drama. (...) Num extremo, o sentido gráfico construtivista será acrescido de elementos expressivos (...) No outro extremo, um cenário está dado e, digamos, energizado por uma história mítica da técnica da pintura (...) O que se anuncia, nos dois extremos, é o elogio do aparecer da pintura no próprio ato pictórico (...)”
Em abril de 1991, realiza mostra com telas sobre lona crua no Gabinete de Arte Raquel Arnaud. Em setembro, apresenta exposição individual no Grande Teatro do Palácio das Artes (BH), com 21 monotipias realizadas em Rio Acima e retrabalhadas no ateliê. Para o catálogo da exposição, promove-se uma conversa entre Ronaldo Brito, Paulo Sergio Duarte, Paulo Venancio Filho, Tunga e o próprio artista, em que se debate o atual estágio da trajetória artística de Vergara. Segundo Ronaldo Brito:
“O trabalho atual seria mais lento, mais reflexivo, mais dubitativo e que suscita, convida até a uma espécie de convívio estético mais indefinido, mais prolongado no tempo. Há uma demora para se impregnar com estes valores todos. É algo não para se contemplar, olhar de fora, mas para chegar perto e experimentar (...)”
No ano seguinte, realiza a individual Carlos Vergara, Obras Recentes 1989-1991, no Centro de Arte Moderna, Fundação Calouste Gulbenkian (Lisboa), com a apresentação de 20 grandes monotipias e, na Capela do Morumbi (SP) monta uma instalação com quatro monotipias em papel de poliéster impregnado de resina adesiva, presas diretamente no teto, consideradas “pinturas fora do muro” pelo artista.
Em 1993, o Centro Cultural Cultural Banco do Brasil (RJ) organiza individual do artista, onde é remontada a Capela do Morumbi. Realiza outra exposição individual na Galeria Francis Van Hoof, Antuérpia.
No ano seguinte, faz mostra individual no Gabinete de Arte Raquel Arnaud e participa da Bienal Brasil Século XX, na Fundação Bienal (SP). Ainda em 1994, convidado pelo Instituto Goethe, faz parte da equipe de artistas brasileiros e alemães que realiza parte do percurso original da Expedição Langsdorff, viagem científica ocorrida entre 1822 e 1829 com o intuito de documentar a natureza e a sociedade do Rio de Janeiro, São Paulo, Minas Gerais, Mato Grosso e Amazônia. Nesta viagem, Vergara produz telas e gravuras, como as monotipias dos pisos de Ouro Preto e Diamantina (MG). Em 1995, o resultado desta experiência é apresentado na mostra O Brasil de Hoje Espelho do Século 19 - Artistas Alemães e Brasileiros Refazem a Expedição Langsdorff, na Casa França-Brasil (RJ) e no Museu de Arte de São Paulo/Masp. No mesmo ano, realiza individuais na Galeria Debret (Paris) e na Galeria Paulo Fernandes (RJ), e cria painéis para o Morumbi Office Tower (SP).
Entre 1996 e 1997, realiza a série intitulada Monotipias do Pantanal, mostrada no Museu de Arte Moderna de São Paulo, quando os registros da natureza, sejam intervenções de animais ou marcas de plantas, se imprimem nas telas, criando tanto sudários quanto estruturas gráficas para obras trabalhadas posteriormente no ateliê. Para o artista, esses trabalhos adquirem novo estatuto em que, “deslocados do contexto da impressão, recebem chassis, além das eventuais intervenções posteriores (...) aí sim, elas ganham corpo e densidade suficientes”.
No mesmo ano, apresenta individual de gravuras na Fundação Castro Maya (RJ). Integra a Bienal do Mercosul (POA). Convidado por Nelson Brissac Peixoto, participa do projeto Arte/Cidade 3, A Cidade e suas Histórias, nas Ruínas da Fábrica Matarazzo (SP). Na ocasião, Vergara realiza Farmácia Baldia, com a ajuda de botânicos da Universidade de São Paulo/USP e do arquiteto paisagista Oscar Bressane, intervenção resultante da localização e classificação de inúmeras plantas medicinais existentes nas imediações da fábrica, fazendo desenhos em grande escala, diretamente nas paredes dos galpões abandonados, interagindo com as pichações existentes e criando uma marcação com mastros coloridos no terreno em torno das plantas identificadas.
Em 1998, recebe o Prêmio Mário Pedrosa, da Associação Brasileira de Críticos de Arte/APCA, por sua mostra Monotipias do Pantanal: Pinturas Recentes, no MAM-SP. Em setembro, participa da exposição Poéticas da Cor, no Centro Cultural Light (RJ) com a instalação Limonita “minério encharcado”. Realiza a individual Os Viajantes, no Paço Imperial. Em novembro de 1999, a Pinacoteca do Estado de São Paulo organiza a mostra antológica Carlos Vergara 89/99, apresentando desde suas primeiras monotipias sobre lona crua até as telas nas quais a intervenção do artista, com materiais como dolomita e tintas, apaga quase completamente os sinais da primeira impressão que deu origem aos trabalhos.